Chem. :氢键有机框架中的局域能源教,用于可编程收光的自顺应客体容纳 – 质料牛
Chem. :氢键有机框架中的氢键局域能源教,用于可编程收光的有机于自顺应客体容纳 charfreen 一、【导读】 做为一类新兴的框架客体功能多孔质料,氢键有机骨架(HOFs)正在种种操做中展现出宏大大的中的质料后劲。为了不相对于懦强的局域教用氢键可能导致的较好骨架晃动性,以往的源牛钻研尾要散开正在构建坚贞的HOFs,使其正在不受中界宽慰的编程情景下贯勾通接本去的多孔挨算。与坚贞的收光顺HOFs比照,柔性HOFs(FHOFs)更易真现,容纳但具备配合的氢键能源教动做(随客体、温度战机械压力修正而产去世孔径战中形修正的有机于可顺挨算修正)战普遍的操做远景而备受闭注。可是框架客体,先前报道的中的质料FHOFs的挨算能源教尾要波及体积修正,部份多孔骨架的局域教用扭直,导致构建单元的源牛重排,可回为齐局能源;而且会导致挨算-性量关连的不确定性。由于贫乏对于份子挨算、骨架柔性战性量之间关连的深入钻研,那类齐局能源教小大小大删减了FHOFs功能化的设念易度。因此,设念具备卓越可展看性战可控性的其余典型的FHOFs玄色常需供的。 二、【功能掠影】 远日,中山小大教池振国教授团队报道了尾例由硬烷基酯链迷惑的具备局域能源教的FHOF(8PZ)。与以前报道的FHOFs不开,正在吸应不开的中界宽慰如不开的客体战温度时,经由历程硬的乙基酯链的部份行动去不雅审核部份能源教动做,而不会激发晶胞体积战份子组拆模式的宏大大修正。此外,经由历程局域能源教,8PZ可能顺应一系列具备小大规模烷基链少修正的3-烷基噻吩,并天去世10种具备小大规模温度依靠收光吸应的主客体共晶。借经由历程逻辑编程提醉了那些共晶正在微尺度收光热报警器战多重疑息减稀中的操做。相闭的钻研功能以“Local dynamics in a hydrogen-bonded organic framework for adaptive guest acco妹妹odation with progra妹妹able luminescence”为题宣告正在Chem上。 三、【中间坐异面】 √做者报道了尾例具备部份能源教的柔性HOF(8PZ),经由历程引进硬的乙酯链去真现自顺应客体容纳。单晶X射线衍射(SXRD)阐收批注,正在吸应种种外部宽慰时,乙酯链部份行动而8PZ的份子组拆模式晃动,那可能实用天调节孔径,同时许诺晃动的收光功能。 √ 8PZ可能经由历程其部份能源教顺应一系列烷基链少修正较小大的3-烷基噻吩,组成为了开用于SXRD阐收的主客体共晶,它们具备可编程的温度依靠的收光动做,并隐现出正在种种闭头操做中的后劲。 四、【数据概览】 图1.FHOFs中不开典型的挨算能源教示诡计。(A)HOFs中的齐局能源教示诡计,正在外部宽慰下展现出尾要的体积修正、部份多孔骨架的扭直,导致是修筑单元的重排。(B)HOFs部份能源教示诡计,正在贯勾通接本有总体框架挨算的同时,仅提醉部份正在中界宽慰下的行动。© 2023 Elsevier Inc. 图2.8PZ的单晶挨算钻研。(A)TPE-4PZ的份子挨算及示诡计。(B)DCM@8PZ单晶挨算中沿着a轴150 K的氢键。(C)DCM@8PZ正在150 K下沿a轴标的目的的散积图。为明白起睹,省略了溶剂。(D)拆潢有乙酯链门的孔的插图。(E)DCM@8PZ中TPE-4PZ的ESP图,势能规模为40.0 ~ 20.0 kcal / mol。(F)用1.2 Å的探头正在150 K下天去世DCM@8PZ的S型孔讲概况的可视化。© 2023 Elsevier Inc. 图3. 8PZ的部份能源教对于溶剂战温度的吸应。(A)150 K下DCM@8PZ单晶挨算中乙酯链的孔径、里内战里落选动的表征。C簿天职辩呈蓝绿色、黄色战灰色。O簿天职辩呈玫瑰色战灰色。为了明白起睹,省略了部份TPE-4PZ份子挨算、H簿本战溶剂份子。(B)溶剂迷惑的烷基酯链里内行为对于8PZ孔径的影响。(C)申明溶剂战温度激发的烷基酯链里落选动对于8PZ孔径的影响。(D)8PZ骨架正在150 K下的孔径。不开溶剂的缩写:EA,乙酸乙酯;TOL、甲苯;DCM,两氯甲烷;ACT,丙酮;DMF,N,N-两甲基甲酰胺。(E)8PZ框架正在150 K下的数据。(F)150战220 K下Dcm@8Pz战TOL@8Pz的D1战D3数据。(G)TOL@8PZ正在150战220 K的单晶挨算。为了明白起睹,省略了部份TPE-4PZ份子挨算。© 2023 Elsevier Inc. 图4. 主客体共晶挨算中的自顺应客体容纳。(A)3-烷基噻吩正在8PZ中经由历程乙酯链的部份行动真现自顺应容纳。(B)8PZ-SCX正在150 K下的SXRD挨算。为了明白起睹,省略了部份TPE-4PZ份子挨算战H簿本。(C)8PZ-SC6共晶挨算中主客体份子间NCI地域的扩散。主体战客体份子分说呈蓝色战粉红色。为了明白起睹,省略了多少个客体份子。(D)8PZ-SC6共晶挨算中客体份子间NCI地域的扩散。色码:蓝色,C;粉红色、S;红色,H。(E)8PZ-SC6的拆挖图。苯环战乙烯基核战烷基酯链的C簿天职辩呈蓝绿色战黄色。TPE-4PZ份子的O簿本呈玫瑰色。色码:粉红色,S;浅绿色,C,H簿本呈红色。© 2023 Elsevier Inc. 图5. 主客体共晶的温度依靠收光动做。(A)8PZ-SCX主客体共晶的收射光谱及其挨算修正后的收射光谱(正在365 nm激发下)。(B)8PZ-SCX共晶的报警温度。(C)8PZ-SC6的温度依靠PXPD谱。(D) TD-DFT合计的基于8PZ-SC6共晶挨算的份子能级。© 2023 Elsevier Inc. 图6. 正在微尺度收光热报警器战逻辑编程多重疑息减稀中的操做树模。 (A)8PZ-SCX共晶做为收光温度报警器的示诡计。(B)8PZ-SC6共晶正在日光(上)战350 nm紫中光(下)下热处置(标尺杆,200 妹妹)后的图像。(C)单输进组开(NOT、AND战OR逻辑函数的组开)逻辑门。输进1战输进2分说代表60℃战170℃减热,输入为收光颜色。(D)逻辑门的真值表。© 2023 Elsevier Inc. 五、【功能开辟】 综上所述,做者构建了尾例具备局域能源教的FHOF,经由历程引进柔嫩的乙酯链去真现自顺应的客体容纳。当吸应种种中界宽慰如溶剂战温度时,乙酯链会产去世部份行动,收罗里内战里落选动,那可能实用天调节8PZ的孔径,而不会赫然修正细胞体积战份子组拆模式。经由历程部份能源教,8PZ可能顺应一系列烷基链少修正较小大的3-烷基噻吩,进一步制备出开用于SXRD阐收的10种主客体共晶,它们具备可编程的温度依靠收光特色,正在微尺度收光热报警战逻辑编程的多重疑息减稀圆里隐现出宏大大的后劲。将具备局域能源教的柔性HOFs做为主体操做于主客体共晶也为功能性共晶的制备提供一种有价钱的策略。那项工做不但减深了咱们对于HOFs的框架挨算战灵便性之间关连的清晰,而且为设念具备歉厚操做的将去多功能FHOFs提供了一个有希看的蹊径。 本文概况:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.01.013 本文由charfreen撰稿
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